Improved methods in optimal design of experiments for determination of water absorption kinetics of cereal grains

Abstract

In this thesis, the optimal design of experiments was applied to determine hydration kinetics of wheat grains. In the first study the used mathematical model was the Peleg model for which the optimal design of experiments was carried out while investigating how the optimization criterion will influence the result. The parameter estimation errors could be reduced by up to 62% compared to a non-optimal equidistant experimental design. It has been shown that the individual parameter estimation errors vary significantly depending on the used criterion. In this application only the D-optimal experimental design can reduce the parameter estimation errors of both parameters. In case of the A, Pr and E criterion at least one of the two parameter error could be reduced significantly. As the numerical optimization is computationally demanding, an alternative method for the entire optimal experimental design was developed. This alternative method is based on a mathematical function which depends on the rough initial parameter values. This function allows optimal measuring points to be calculated directly and therefore much faster, than the usual optimal design approach using numerical optimization techniques. In case of the very commonly used D-optimality criterion, the derived function is the exact solution. The deviation of the parameter estimation errors acquired by using the approximate optimal design instead of a normal optimal design are mostly around 0.01 % and therefore negligible. In the second study, the suitability of the Peleg model for water absorption kinetics of wheat grains was investigated closer. Cereal grains usually consist of three major components, bran layer, endosperm and germ. All these components have different water absorption kinetics. Therefore, the normal two parameter Peleg model might be insufficient to describe the water absorption process of cereal grains properly. To address this, the Peleg model was enhanced and a second Peleg like term was added to account for the two biggest fractions of the grain, namely the endosperm and the bran layer. Two experiments were carried out, an initial experiment to get rough parameter values and a second experiment, which was then optimally designed. The modified Peleg model had now four parameters and could be used to describe the hydration process of wheat grains much more accurate. Using the parameters calculated from the initial experiment the optimal measurement points where calculated in a way that the determination of the parameters of the modified Peleg model was as accurate as possible. The percentage parameter errors for the four parameters in the initial experiment were 669%, 24%, 12%, and 2.4%. By applying the optimal design, they were reduced to 38% 5.4%, 4.5% and 1.9% respectively. The modified Peleg model resulted in a very low root mean square error of prediction of 0.45% where the normal Peleg model results in a prediction error of about 3%. In the third study, it was investigated if bootstrapping could be used as a feasible alternative method for optimal experimental design. The classical procedure to determine parameter estimation errors is based on the Cramér-Rao lower bound but bootstrapping or re-sampling can also be used for the estimation of parameter variances. The newly developed method is more computationally demanding compared to the Cramér-Rao lower bound approach. However, bootstrapping is not bound to any restrictive assumptions about the measurement and parameter variations. An optimal experimental design based on the bootstrap method was calculated to determine optimal measurement times for the parameter estimation of the Peleg model. The Cramér-Rao based optimal design results were used as a benchmark. It was shown, that a bootstrap based optimal design of experiments yields similar optimal measurement points and therefore comparable results to the Cramér-Rao lower bound optimal design. The parameter estimation errors obtained from both optimal experimental design methods deviate on average by 1.5%. It has also been shown, that the probability densities of the parameters are asymmetric and not at all normal distributions. Due to this asymmetry, the estimated parameter errors acquired by bootstrapping are in fact likely to be more accurate. So bootstrapping can in fact be used in an optimal design context. However, this comes at the cost of a high computational effort. The computation time for a bootstrap based optimal design was around 25 minutes compared to only 5 seconds when using the Cramér-Rao lower bound method. But compared to the time required to carry out the experiments this is neglectable. Furthermore, as computers get faster and faster over time, the computational demand will become less relevant in future.

Gegenstand dieser Arbeit war die Versuchsplanung für die Bestimmung der Wasseraufnahmekinetik von Weizenkörnern. Als Modell für die Wasseraufnahmekinetik wurde das Peleg Modell verwendet. Für dieses wurde die Versuchsplanung zur Minimierung der Parameterschätzfehler durchgeführt und der Einfluss unterschiedlicher Optimalitätskriterien evaluiert. Im Gegensatz zu einem äquidistanten Versuchsplan konnten durch die optimalen Versuchspläne die Parameterfehler um bis zu 62% reduziert werden. Es zeigte sich außerdem, dass sich die optimalen Parameterschätzfehler je nach Optimalitätskriterium teils signifikant unterschieden. Für das Peleg Modell führt nur eine $D$-optimale Versuchsplanung zu einer Verringerung beider Parameterschätzfehler. Im Falle der A, Pr und E-Optimalität verringert sich nur einer der beiden Parameterschätzfehler signifikant. Da die verwendeten numerischen Optimierungsverfahren verhältnismäßig rechen- und zeitaufwändig sind, wurde anschließend als Alternative eine Näherungsfunktion entwickelt, mit der sich optimale Messzeitpunkte als Funktion der Parameterschätzwerte direkt berechnen lassen. Im Fall der D-Optimalität entspricht diese Näherung einer analytisch exakten Lösung. Für die anderen Optimalitätskriterien ergeben sich geringe Abweichungen zu den optimalen Messzeitpunkten, die durch klassische Optimierung erhalten wurden. Diese Abweichungen ergeben auf die Parameterschätzfehler bezogen eine Differenz von etwa 0,01 % und wurden daher als vernachlässigbar betrachtet. In der zweiten Publikation wurde die Eignung des Peleg Modells zur Beschreibung der Wasseraufnahmekinetik von Weizenkörnern näher untersucht. Getreidekörner bestehen im Wesentlichen aus drei Komponenten: Schale, Endosperm und Keimling. Alle Bestandteile unterscheiden sich in ihrem Wasseraufnahmeverhalten. Daher kann das einfache zwei-Parameter Peleg Modell die Wasseraufnahme von Getreidekörnen nur unzureichend beschreiben. Um eine bessere Beschreibung der Wasseraufnahme zu erreichen wurde das klassische Peleg Modell um einen weiteren Peleg-Term ergänzt. Damit kann die Wasseraufnahme Kinetik von Schale und Endosperm getrennt abgebildet werden. Der Keimling, der nur etwa 3% der Gesamtmasse ausmacht, wird vernachlässigt. Zur Modellerstellung wurden zwei Versuche durchgeführt. Zunächst ein initialer Versuch, um die vier Parameterwerte grob zu schätzen, und anschließend ein optimal geplanter Versuch, für den die Parameterschätzwerte benötigt wurden. Die Parameterschätzfehler konnten durch die optimale Versuchsplanung von initial 669%, 24%, 12%, und 2,4% auf 38% 5,4%, 4,5% und 1,9% respektive reduziert werden. Mit dem so modifizierten Peleg Modell ist der mittlere Vorhersagefehler für die Wasseraufnahme von Weizenkörnern mit 0,45% sehr klein, im Gegensatz zu den etwa 3% für das zwei-Parameter Peleg Modell. In der dritten Publikation wurde untersucht, ob auch das Bootstrapping Verfahren zur Parameterfehlerschätzung im Rahmen einer optimalen Versuchsplanung verwendet werden kann. Die klassische Vorgehensweise bei der optimalen Versuchsplanung zur Minimierung der Parameterschätzfehler basiert auf der Cramér-Rao unteren Grenze zur Abschätzung der Parameterfehler. Eine Alternative dazu ist Bootstrapping, mit dem die Parametervarianz ebenfalls abschätzt werden kann. Dieses Verfahren ist im Vergleich zum "Cramér-Rao untere Grenze" Ansatz sehr rechenaufwändig. Allerdings sind für das Bootstrapping keinerlei einschränkende Annahmen bezüglich der Verteilungen der Messwerte oder der Parameter notwendig. Also wurde die Versuchsplanung einmal basierend auf Bootstrapping und einmal klassisch durchgeführt und die Resultate wurden verglichen. Es konnte gezeigt werden, dass die erzielten Resultate mittels Bootstrapping und Cramér-Rao unterer Grenze vergleichbar sind. Die minimalen Parameterschätzfehler weichen um etwa 1,5% voneinander ab. Im Rahmen dieser Untersuchung konnte auch gezeigt werden, dass die berechnete und offensichtlich asymmetrische Wahrscheinlichkeitsdichteverteilung der Parameter keinesfalls einer Normalverteilung entspricht. Daher kann vermutet werden, dass die Ergebnisse der Versuchsplanung mittels Bootstrapping zumindest in diesem Fall prinzipiell vertrauenswürdiger sind. Dieser Vorteil wurde allerdings erkauft mit einem höheren Rechenaufwand. Die benötigte Rechenzeit stieg von 5 Sekunden für die Versuchsplanung mit Cramér-Rao unterer Grenze auf etwa 25 Minuten für die Versuchsplanung mittels Bootstrapping. Verglichen mit der Dauer eines Experimentes sind diese 25 Minuten aber eher unbedeutend. Ferner werden Computer in absehbarer Zukunft vermutlich noch deutlich schneller werden.